Сближение Саши с отцом нача­лось в 1900-х годах во время бо­лез­ни Тол­стого. Именно тогда отец увидел в дочери спо­соб­ность к вну­трен­ней ра­бо­те, кото­рую вы­со­ко це­нил. Сама Са­ша в то вре­мя за­ду­мы­ва­лась над иде­ями отца, «при­гля­ды­ва­лась» к тол­стов­ству. Посте­пенно она на­ча­ла по­мо­гать Льву Нико­лае­ви­чу, высту­пая его сек­ре­та­рем. Помимо это­го, она за­ни­ма­лась пе­да­го­ги­чес­кой де­ятель­нос­тью и ле­чи­ла кре­стьян.

Александра Львовна сыгра­ла важней­шую роль в исто­рии с за­ве­ща­нием Тол­стого. Именно ее Лев Нико­лае­вич сде­лал рас­по­ря­ди­тель­ни­цей сво­его ли­те­ра­тур­но­го на­сле­дия. Она един­ствен­ная из де­тей зна­ла о пла­нах пи­са­те­ля по­ки­нуть Ясную По­ляну, и именно она была с ним в ро­ко­вые дни бо­лез­ни и смер­ти. После смерти отца Саша вы­пол­ни­ла его волю, отдав пра­ва на изда­ние произве­дений обществен­ности.

В 1914 году Александра Львовна по­шла добро­воль­цем на фронт, закон­чив крат­кие кур­сы сестер мило­сер­дия. Она орга­ни­зо­вы­ва­ла школы-сто­ло­вые для де­тей бе­жен­цев, ра­бо­та­ла на санитарных поездах, перенесла тяжелое отравление во время немецкой газовой атаки. В де­кабре 1917 года она вер­ну­лась в Мос­кву в зва­нии пол­ков­ни­ка с дву­мя Георги­ев­ски­ми ме­да­ля­ми. И даже в тя­же­лые после­воен­ные и ре­во­лю­цион­ные годы она за­ни­ма­лась по­пу­ля­ри­за­цией твор­чества отца.

В ноябре 1919 года Александра Львов­на была на­зна­че­на комис­саром-хра­ни­телем Ясной Поляны. В марте 1920 года ее аресто­вали по обви­не­нию в контр­ре­во­лю­цион­ной деятель­ности. Она про­вела в ла­гере в москов­ском Ново­спас­ском мо­нас­ты­ре больше года и летом 1921 года была осво­бож­дена по амнистии.

После национализации Ясной Поляны в 1921 году она стала ее хра­ни­те­лем, а с 1925 года вы­пол­няла обя­зан­ности ди­рек­тора музея Тол­стого в Москве. К 100-летию Льва Нико­лае­вича Алексан­дра Львов­на откры­ла в Ясной По­ляне шко­лу и на­чала строитель­ство боль­ницы.

К осени 1929 года у нее снова обостри­лись отно­ше­ния с влас­тями, и Алексан­дра Львов­на при­ня­ла пред­ло­же­ние высту­пить с цик­лом лек­ций об отце в Японии, где и осталась на время.

В 1931 году она отка­за­лась от совет­ско­го граждан­ства и пере­ехала в США. В Штатах Алексан­дра Львов­на чи­та­ла лек­ции и пи­са­ла ста­тьи. Но эта деятель­ность не при­но­сила доста­точ­ных средств. Алексан­дра Львов­на за­ня­лась тя­же­лым сель­ским тру­дом, по­се­лив­шись на фер­ме. В 1934 году она пи­са­ла се­стре Тать­яне: «Я ра­бо­таю с 6 утра и до 10 ве­че­ра еже­днев­но страш­ным, не­че­ло­ве­чес­ким тру­дом, ста­ра­ясь не только про­су­щес­тво­вать, но и по­мо­гать дру­гим. Живу до сих пор без ванны, в ба­ра­ке, в одну дос­ку, и зи­му, и ле­то, не могу ку­пить себе чу­лок и сме­ну белья. Ни­ког­да ни­кого не прошу о по­мо­щи. За­ни­маю день­ги в бан­ке и от­даю в срок, никаких „богатых“ американцев не знаю, и знать не хочу».

В 1939 году при участии Бориса Бахметь­ева, Бориса Серги­ев­ско­го, Сергея Рахма­ни­но­ва, Игоря Си­кор­ско­го она осно­ва­ла «Тол­стов­ский фонд» — бла­го­тво­ри­тель­ную орга­ни­за­цию для по­мо­щи эмигран­там и бе­жен­цам. На ее ферме под Нью-Йорком были постро­ены ин­тер­нат для пре­ста­ре­лых, дет­ский дом, цер­ковь, боль­ница и биб­лио­тека.

Она не прекра­ща­ла пи­сать об отце и Ясной По­ляне. Были из­даны ее книги «Тра­гедия Тол­стого», «Моя жизнь с отцом», «Отец. Жизнь Льва Тол­стого», «Дочь» — послед­нее при­жиз­нен­ное изда­ние А.Л. Толстой и другие книги.

Александра Львовна скон­ча­лась 26 сен­тября 1979 года. Погре­бена на кладбище Ново-Дивеевского монастыря под Нью-Йорком.